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Mitten in der Innenstadt liegt es, das Schloss Mergentheim, das heute das Wahrzeichen der Stadt ist. Im Schloss Bad Mergentheim ist nach umfangreichen Sanierungsarbeiten das Deutschordens Museum untergebracht. Das Schloss wurde seit dem 13. Jahrhundert als Niederlassung des Deutschen Ordens genutzt, seine Ursprünge als Wasserburg kann man noch heute erkennen.
An der großen Schlossanlage kann man deutlich die verschiedenen Bauabschnitte sehen, sie weist auch immer noch charakteristische Elemente des Mittelalters auf. Bereits im 11. Jahrhundert wird die Burg erstmals erwähnt, 1219 schenken die Besitzer, die Familie von Hohenlohe, die Wasserburg dem Deutschen Orden. Dieser erweitert sie stetig und baut sie im 18. Jahrhundert zu einem Barockschloss um. Im mittelalterlichen Teil der Anlage rund um den Bläserturm ist heute das Deutschordensmuseum untergebracht. Hier kann man nicht nur die Architektur damaliger Meister bestaunen, sondern kostbare Exponate aus der Stadtgeschichte, illustrierte Zeichnungen Eduard Mörikes, historische Puppenstuben als Dokumente der Kulturgeschichte und die umfangreiche Altertumssammlung Freiherr von Adelsheims sehen.
Nicht nur das Schloss und das Deutschordensmuseum sind einen Besuch wert, auch der Schlosspark. Schon um 1600 wird ein Hofgarten rund um das Schloss angelegt, Ende des 18. Jahrhunderts wird er dann umgestaltet. Es entsteht ein malerischer Garten im englischen Stil mit Lusthäuschen, Orangerie und Blumenparterre.